能源材料与界面光谱课题组 Energy materials and interface Spectroscopy Research Group
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CEJ:众荷成城斥氮归,光热只把流水催

利用光热纳米材料光-热转换功能的太阳能水蒸发技术是一种低碳节能的水处理技术,在污水处理、海水淡化等领域展现出较好的应用前景。然而,当前光热纳米材料还无法很好的适应稍显复杂的水质环境。其中,对于含易挥发有害成分的污水,有害小分子物质可以在光热蒸发过程中很轻易的穿过光热纳米材料的孔隙结构,进而逸散到空气中。本文提出利用含高密度电荷的致密结构水凝胶层(PCH)作为截留层,基于PCH对小分子氨氮(NH4+)的Donnan排斥效应,实现光热蒸发过程中的高效氨氮截留。通过调节PCH层的电荷密度,首次实现了光热蒸发过程中的95%氨氮截留效率。此外,将PCH层与多孔光热蒸发层复合获得Janus结构水凝胶,将光热水蒸发速率从~1.2 Kgm-2h-1提高到3.3Kgm-2h-1. 进一步利用具有界面选择性的和频振动光谱(SFG),阐明了对光热蒸发层中水分子状态调节进而增强水蒸发的微观分子学机制。

背景介绍

在国家碳达峰和碳中和的战略目标下,开发不同形式的太阳能、风能等清洁能源的高效利用技术显得尤为重要。利用光热纳米材料吸收太阳光,将其转换成热能,在材料界面处实现水分的快速蒸发与净化,用于污水处理、海水淡化等领域具有低碳、节能、低成本等优势。近年来,发展太阳能光热蒸发技术成为相关领域的研究热点。然而,当前对于太阳能光热蒸发材料的研究大多集中于海水淡化脱盐、苦碱水脱盐等水-盐分离体系,还无法很好的适应稍显复杂的水质环境。大多数工农业污水水质成分更为复杂,也具有迫切的低碳、低能耗处理需求。除了含有不易挥发的盐分,这些污水里还含有其他污染物成分,往往伴随有易挥发性小分子污染物。其中,氨氮成分(尤其是NH4+)普遍存在于工农业污水中,在分子尺寸、化学性质方面都接近水分子,与水分子难以分离。然而,光热蒸发材料往往具有多级微纳孔隙结构,以获得较大的水蒸发面积。在光热蒸发过程中,小分子氨氮也会随光热蒸发产生的水蒸汽一起逸出材料表面,无法有效进行分离净化。此前,为了抑制光热蒸发过程中的氨氮挥发,有研究者设计了具有氨氮响应性的有机光吸收层,当水体中存在氨氮成分时可以动态调整为低吸光材料,终止蒸发过程。然而要想扩大太阳能光热蒸发材料/技术的应用范围,有必要研究探寻在含氨氮的水质中也能够有效工作的新型材料。

 

针对上述问题,江苏省农业科学院肖清波副研究员与中科院苏州纳米所王健博士、蔺洪振研究员合作,在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Highly Charged Hydrogelwith Enhanced Donnan Exclusion toward Ammonium for Efficient Solar-driven WaterRemediation”的研究工作。提出利用含高密度电荷的致密结构水凝胶层(PCH)对NH4+的Donnan排斥效应,首次实现光热蒸发过程中对污水中氨氮成分的高效截留。同时通过构建Janus结构复合水凝胶,实现3.3Kgm-2h-1的光热水蒸发速率。进一步结合界面选择性的和频振动光谱(SFG),阐明增强水蒸发的微观分子学机制。


要点赏析

要点一:提出利用荷电水凝胶对氨氮成分的Donnan排斥作用实现水分子与NH4+的有效分离。

要点二:通过优化水凝胶中的电荷密度,对NH4+的截留效率可达95%。

要点三:构建Janus结构复合膜,调控水分子状态,获得了较高光热水蒸发速率。

  

图文解析

 

图1PCH层与Janus复合膜的合成示意图和材料特性


图2光热膜氨氮截留性能检测与优化


图3复合光热膜水蒸发速率表征及壳聚糖调控水分子状态的微观机制表征


图4 光热蒸发膜对沼液氨氮截留性能的表征

 

总结与展望

综上所述,本工作提出了一种利用荷电水凝胶Donnan排斥效应截留污水中氨氮成分的有效策略。结果表明,通过优化荷电密度增强对NH4+的Donnan排斥效应,首次实现了光热蒸发过程中对氨氮成分95%的截留效率。近一步构建Janus结构复合膜,获得了高达3.3Kgm-2h-1的光热蒸发速率。以农业污水沼液为模型体系的测试结果表明,制备的该光热蒸发膜在用于实际水体中也具有较好的氨氮截留效果。这项工作探索了一种利用荷电型光热水凝胶来分离污水中易挥发性有害成分的新策略,对于制备相关膜处理材料具有启发意义。

文献来源

Qingbo Xiao, Yan Zhu, YonglanXi, Xiangping Kong, Xiaomei Ye, Zhiyang Zhang, Cunpu Qiu, Wenlong Xu, ShuangCheng, Jing Zhang, Mingli Jia, Enhui Sun, Hongzhen Lin, Jian Wang,Highly Charged Hydrogel with Enhanced Donnan Exclusion toward Ammonium for Efficient Solar-driven Water Remediation, ChemicalEngineering Journal 2021, DOI: 10.1016/j.cej.2021.133019, 2021

文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721045952#f0025



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